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251.
Shicheng Xu Junhua Li Dong Yang Jiming Hao 《Frontiers of Environmental Science & Engineering in China》2009,3(2):186-193
The reaction mechanisms of selective catalytic reduction (SCR) of nitric oxide (NO) by methane (CH4) over solid superacid-based catalysts were proposed and testified by DRIFTS studies on transient reaction as well as by kinetic
models. Catalysts derived from different supports would lead to different reaction pathways, and the acidity of solid superacid
played an important role in determining the reaction mechanisms and the catalytic activities. Higher ratios of Br?nsted acid
sites to Lewis acid sites would lead to stronger oxidation of methane and then could facilitate the step of methane activation.
Strong Br?nsted acid sites would not necessarily lead to better catalytic performance, however, since the active surface NOy species and the corresponding reaction routes were determined by the overall acidity strength of the support. The reaction
routes where NO2 moiety was engaged as an important intermediate involved moderate oxidation of methane, the rate of which could determine
the overall activity. The reaction involving NO moiety was likely to be determined by the step of reduction of NO. Therefore,
to enhance the SCR activity of solid superacid catalysts, reactions between appropriate couples of active NOy species and activated hydrocarbon intermediates should be realized by modification of the support acidity. 相似文献
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253.
采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂. 相似文献
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256.
以锐钛矿TiO2(P25)为载体采用原位生长法负载锰氧化物制备了Mn/TiO2催化剂,再以等体积浸渍-煅烧法对该催化剂掺杂氧化铈制备Ce(x)Mn/TiO2-y催化剂用以烟气低温SCR脱硝.在固定锰负载量(质量分数为8%)的基础上,考察了铈掺杂量(铈锰摩尔比)、煅烧温度对催化剂SCR脱硝性能的影响.采用TEM、BET、XRD和XPS等手段表征了催化剂的理化结构特性.结果发现,当Ce/Mn的摩尔比例为1.0,煅烧温度为300℃时,Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂在150—300℃温度范围内、10500—27000 h-1的空速范围内,能够保持90%以上的NO转化率.理化性能分析结果表明,煅烧温度对催化剂的微观形貌影响显著,随着煅烧温度的升高,Ce(1.0)Mn/TiO2-500催化剂活性物种颗粒集聚明显、比表面积降低,且锰氧化物价态分布偏向于低价态;铈的掺杂有助于Ce(1.0)Mn/TiO2-300催化剂活性物种在载体表面的均匀分散,可以促进产生更多的Mn4+物种和更多的吸附氧,有利于催化剂低温SCR脱硝性能的提升. 相似文献
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Yuchen Li Zhen Chen Xiangyu Zhang Kun Yang Lidong Wang Junhua Li 《Frontiers of Environmental Science & Engineering》2023,17(5):58
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